Mit der Erfahrung als Sängerin in verschiedenen unbekannten Punk- und Bluesbands suchte Moyet zu Beginn der 1980er-Jahre per Zeitungsinserat Partner zur Gründung eines eigenen Projekts. Hier stieß der Ex-Depeche-Mode-Keyboarder Vince Clarke auf Moyet. Gemeinsam gründeten sie das Synthie-Pop-Projekt Yazoo. Ihre Debütsingle Only You erreichte auf Anhieb Platz 2 der UK-Charts.
Für den amerikanischen Markt erfolgte dann eine Namensänderung in Yaz. Mit den beiden Alben Upstairs At Eric’s und You And Me Both hatte das Duo jedoch hauptsächlich in Europa Erfolg. Bereits 1983 trennten sich Yazoo aufgrund unterschiedlicher musikalischer Auffassungen. Clarke rief zunächst The Assembly, dann Erasure ins Leben; Alison Moyet startete ihre Solo-Karriere.
Mit ihrer leidenschaftlichen, souligen Alt-Stimme, produziert in gefälligem Popsound, konnte die Mittzwanzigerin zunächst an die Yazoo-Erfolge anknüpfen. Ihr erstes, nach ihrem früheren Spitznamen benannte Album Alf (1984) hielt sich ein ganzes Jahr in den britischen Charts und erklomm dort die Spitzenposition. Die ersten drei ausgekoppelten Singles wurden allesamt UK-Top-10-Hits. Erst Ende 1985 erreichte die vierte Single For You Only in Deutschland einen siebten Platz und damit Moyets höchste Platzierung in den deutschen Charts.
1985 tourte sie mit der Jazzband von John Altman durch Großbritannien. Mit der Coverversion des Billie-Holiday-Klassikers That Ole’ Devil Called Love verbuchte Moyet dann einen weiteren Top-Ten Hit in ihrer Heimat.
Nach der Geburt einer Tochter und der Scheidung von ihrem Ehemann wurde ihr Duett mit Paul Young im Juli 1985 beim legendären Live-Aid-Festival im Londoner Wembley-Stadion eines der letzten musikalischen Lebenszeichen der Künstlerin. Moyet zog sich zunächst ins Private zurück.
Auf dem Album Gravity von James Brown sang sie 1986 ein Duett mit dem Soul-Altmeister. 1987 folgte ihr zweites, ebenfalls souliges, Album Raindancing, das ihr einen dritten BRIT Award bescherte. Is This Love erreichte in Großbritannien den dritten Platz der Charts. Erstmals ging sie nun auch in den USA als Solo-Performer auf Tournee.
Angeblich Tour- und Medienstress führten dazu, dass sich Alison Moyet erneut zurückzog. Sie wurde ein zweites Mal Mutter.
Anfang der Neunziger konnte Moyet im Musikgeschäft kaum mehr Fuß fassen. Weder mit dem souligen, von Kritikern gelobten und überwiegend mit Eigenkompositionen versehenen Hoodoo (1991) noch mit dem eher unausgegoren wirkenden Essex (1994) konnte sie größere Erfolge verbuchen. Nur ihre Kollektion mit Singles, auf der nur zwei neue Titel zu finden waren, aber alle Hits von Yazoo, stürmte wieder die Charts.
Im August 2001 gab Alison Moyet ihr Londoner Bühnendebüt im Stück Chicago. Ein Jahr darauf kam, ebenfalls im Spätsommer, das Album Hometime in die Läden. Zur Unterstützung waren u. a. die Massive Attack-Produzenten am Start. 2004 erschien das sehr schwermütige und balladeske Album Voice, welches wieder nur in Großbritannien erfolgreich wurde, dort aber eine Top-Ten-Platzierung und Gold-Status erreichte.
Moyet hat sich inzwischen vornehmlich auf anspruchsvolle Balladen in verschiedenen Stilrichtungen verlegt. Ihr aktuelles Album enthält unter anderem Songs, welche sie für das Theaterstück Smaller schrieb. Dort übernahm sie selbst eine Rolle an der Seite von Dawn French und June Watson.
Im Oktober 2007 erschien ihr Album The Turn. Ende Mai 2008 ging Alison im Rahmen der Reconnected-Tournee zum ersten Mal seit 25 Jahren wieder gemeinsam mit Vince Clarke als Yazoo auf die Bühne.

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