Die Single Liebe ist und die Doppel-CD Willst du mit mir gehn erschienen im Februar bzw. im März 2005. Nena erreichte in Deutschland mit der Single Platz eins der Charts und mit der Doppel-CD Platz zwei der Albumcharts. Im Oktober 2005 erschien zur Frankfurter Buchmesse Nenas gemeinsam mit Claudia Thesenfitz verfasste Autobiografie Willst du mit mir gehn. Sie kletterte bis auf Platz drei der deutschen Bestsellerliste. Im November 2005 startete Nena ihre „Willst du mit mir gehn“-Tournee, die sie nach Deutschland, Österreich und in die Schweiz führte.
Im ersten Halbjahr 2006 schloss Nena Werbeverträge inklusive Fernsehspots mit einer Telefonauskunft sowie mit einem Automobilhersteller ab. Im September 2006 veröffentlichte sie die Single Caravan of Love als Duett mit Duncan Townsend. Das Original dieses Isley-Brothers-Titels von 1985 war schon 1987 von den Housemartins gecovert worden. Auf Kim Wildes 2006 veröffentlichten Album Never Say Never befindet sich eine von Kim Wilde und Nena gemeinsam aufgenommene Coverversion des Supremes-Klassikers You Keep Me Hangin’ on aus dem Jahre 1966, mit dem Kim Wilde 1986 selbst einen internationalen Nummer-eins-Hit hatte.
Am 28. September 2007 erschien Nenas Doppel-Album Cover me. Auf diesem Album interpretiert die Sängerin nationale und internationale Hits und persönliche Lieblingslieder. Vorabsingles waren Mach die Augen auf, der einzige Originaltitel des Albums, sowie eine Coverversion von Marlene Dietrichs Ich werde dich lieben. Als weitere Auskopplung wurde im Dezember 2007 der Klaus-Hoffmann-Titel Mein Weg ist mein Weg als Downloadsingle veröffentlicht.

Nena bei Dein Song im November 2008
Im Oktober 2008 nahm Nena als Musikpatin in der Kindersendung Dein Song des Fernsehsenders KI.KA teil. Am 7. November 2008 veröffentlichte Nena das Kinderalbum Himmel, Sonne, Wind und Regen. Es enthält neben einem Duett mit Rolf Zuckowski auch ein Duett mit Nenas Tochter Larissa, welche die Texte zweier Lieder mitverfasste. Produzent und Komponist ist Nenas Lebensgefährte Philipp Palm, welcher ebenfalls bei einem der Lieder mitsingt. Im selben Jahr erhielt sie den Deutschen Kinderpreis in der Kategorie Ehrenpreis.[12][13][14][15][16][17][18][19]
Von Ende Mai bis Mitte August 2009 wurde im Fernsehsender ARTE im Rahmen des Summer of the 80s jeden Tag ein von Philippe Roget neu produzierter Video-Clip ihres Liedes 99 Luftballons mit deutschem und französischem Text ausgestrahlt.[20] Am 18. September 2009 erschien die Single Wir sind wahr, am 2. Oktober 2009 folgte das Album Made in Germany, welches am 25. April mit einer Goldenen Schallplatte ausgezeichnet wurde.[21]
Nena ist seit Ende des Jahres 2009 neues Titelmotiv für den OTTO-Katalog. Sie steht auch im Mittelpunkt der kommenden Medienkampagne, hat im Internetauftritt des Versandhändlers einen eigenen Shop und präsentiert zum Thema „Glam Rock“ die Marke „Youth against labels“.[22]
Im Jahr 2009 hatte Nena einen Auftritt bei der 100-jährigen Jubiläumsfeier der Firma MTU / Tognum in Friedrichshafen, die auch an die Rüstungsindustrie liefert. Hier sang sie auch 99 Luftballons während auf dem Gelände ein Leopard II Panzer ausgestellt wurde.[23]
Am 15. Mai 2010 gab Nena vor 15.000 Besuchern auf dem Ökumenischen Kirchentag in München ein Konzert zugunsten der Christoffel-Blindenmission.
Am 12. November 2010 hatte Nena vor über 80.000 Zuschauern im ausverkauften Dortmunder Signal Iduna Park einen Kurzauftritt, bei dem sie ihren Klassiker Leuchtturm zusammen mit den Fans von Borussia Dortmund sang. Zustande kam dieser Auftritt, weil die Dortmunder Fans in den vergangenen Wochen häufig den Refrain als Fansong auf der Südtribüne anstimmten. In Ergänzung dieser gelungenen Aktion trat Nena auch beim BVB-Meisterempfang am 15. Mai 2011 vor über 400.000 Dortmunder Fußball-Fans vor der Dortmunder Westfalenhalle auf.
Im März 2011 brachte Nena mit den Atzen die Single Strobo Pop heraus und ist auch im zugehörigen Video zu sehen.[24] Sie war Jurymitglied und Coach in der deutschen Gesangs-Castingshow The Voice of Germany, deren erste Staffel ab November 2011 von den Fernsehsendern ProSieben und Sat1 ausgestrahlt wurde und deren Liveshows im Januar und Februar 2012 stattfanden.[25]
Nenas “Live & Akustisch”-Tour wurde von Dezember 2011 und Januar 2012 auf April 2012 verschoben. Auf ihrer Website schreibt sie: “Ich bin nicht schwer krank oder so, aber es reicht im Moment noch nicht, um jeden Abend auf der Bühne zu stehen.”[26]

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